摘要

三維 (3D) 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處的缺陷會降低鈣鈦礦太陽能電池 (PSCs) 的性能和工作穩(wěn)定性，這歸因于電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性。阿卜杜拉國王科技大學(xué) (KAUST) 的 Stefaan De Wolf 教授和蔚山國立科學(xué)技術(shù)研究院 (UNIST) 的 Sang Il Seok 教授領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊在 Nature 期刊發(fā)表最新研究成果，展示了長鏈烷基胺配體可以在頂部和底部 3D 鈣鈦礦界面處生成近相純 2D 鈣鈦礦，并有效解決上述問題。該研究開發(fā)的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)倒置 PSCs 實(shí)現(xiàn)了 25.6% 的功率轉(zhuǎn)換效率 (認(rèn)證效率 25.0%)，并在 85 °C 空氣中 1 個太陽照射 1000 小時后仍能保持 95% 的初始效率。值得一提的是，該課題組使用光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的太陽光模擬器和量子效率測試系統(tǒng)，確保了器件效率測試的準(zhǔn)確性和可靠性，進(jìn)一步提升了研究成果的可信度。

本研究推薦使用設(shè)備
QE-R PV/太陽能電池量子效率測量系統(tǒng)

研究背景與核心概念

近年來，PSCs 憑借其高效率、低成本等優(yōu)勢成為光伏領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而，PSCs 的長期穩(wěn)定性仍然是制約其商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。3D 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處的缺陷會導(dǎo)致電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性，從而降低器件的效率和穩(wěn)定性。

為了解決這些問題，研究人員開發(fā)了各種界面工程策略，其中 2D/3D 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。通常，2D/3D 異質(zhì)結(jié)是通過將 2D 配體溶液后處理沉積的 3D 鈣鈦礦薄膜，通過陽離子交換重建 3D 鈣鈦礦表面形成的。然而，這種策略僅適用于 3D 鈣鈦礦薄膜的頂表面，而且通常會導(dǎo)致形成具有多種維度 (n = 1, 2, 3 等) 和隨機(jī)晶體取向的混合 2D 鈣鈦礦，這可能會導(dǎo)致界面能量不均勻性，并阻礙電荷傳輸。相比之下，相純 2D 鈣鈦礦鈍化可以顯著降低電荷陷阱密度和離子遷移，從而顯著提高器件的性能和穩(wěn)定性。

研究方法與主要發(fā)現(xiàn)

為了構(gòu)建雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)，研究人員采用了兩種不同的策略：

1. 底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié):

在 ITO 底電極上，通過自組裝單層 (SAM) 分子 2PACz 錨定空穴收集觸點(diǎn) (p 型)。

將 4-羥基芐胺 (HBzA) 配體與 2PACz SAM 溶液混合，并涂覆在 ITO 底電極上。HBzA 的胺頭與 2PACz 的膦酸基團(tuán) (-PO(OH)2) 發(fā)生酸堿反應(yīng)，形成離子鍵，從而增強(qiáng) HBzA 在后續(xù)處理過程中的附著力。

旋涂 3D 鈣鈦礦墨水，并在熱退火過程中，HBzA 配體被釋放，通過與 3D 鈣鈦礦墨水中的甲脒 (FA+) 或銫 (Cs+) 發(fā)生陽離子交換，在底部界面形成 2D 鈣鈦礦。

2. 頂部 3D/2D 異質(zhì)結(jié):

在制備好的 3D 鈣鈦礦薄膜上，通過真空蒸鍍沉積一層厚度可控的 PbI2 層。

將 HBzA 鹽溶液或 HBzA 鹽 + 甲脒碘化物溶液滴在鈣鈦礦/PbI2 薄膜上。

熱退火形成具有可控維度和相純度的 2D 鈣鈦礦層。

研究人員利用一系列表征技術(shù)，包括 X 射線光電子能譜 (XPS)、掃描透射電子顯微鏡 (STEM)、光致發(fā)光 (PL) 光譜和掠入射廣角 X 射線散射 (GIWAXS) 等，對雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的形成過程和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入分析。

研究結(jié)果與討論
研究結(jié)果表明，HBzA 配體可以有效地錨定在 ITO/2PACz 表面，并在 3D 鈣鈦礦沉積后釋放，形成底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié)。頂部 3D/2D 異質(zhì)結(jié)的形成則依賴于 PbI2 層的厚度控制和 HBzA 鹽溶液的滴涂。通過優(yōu)化 2D 配體濃度和 PbI2 層厚度，研究人員成功制備了近相純的 2D 鈣鈦礦鈍化層。

器件性能：

l  雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié) PSCs 實(shí)現(xiàn)了 25.63% 的最高功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。

l  為了確保 PCE 測量的準(zhǔn)確性，該研究采用了光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的太陽光模擬器進(jìn)行測試，并獲得了 25.00% 的認(rèn)證效率。

l  與沒有 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的控制組器件以及僅有頂部或底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的器件相比，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié) PSCs 的 PCE 顯著提高。

器件穩(wěn)定性：

l  封裝的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)器件在 85 °C 空氣中 1 個太陽照射 1000 小時后仍能保持 95% 的初始 PCE。

l  相比之下，控制組器件和僅有單面鈍化的器件在相同條件下的穩(wěn)定性較差。

性能提升原因:

l  PL 量子產(chǎn)率和 TRPL 測試結(jié)果表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效抑制了界面處的電荷復(fù)合，并延長了載流子壽命。

l  空間電荷限制電流 (SCLC) 和熱導(dǎo)納譜 (TAS) 分析表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)顯著降低了鈣鈦礦薄膜中的缺陷態(tài)密度。

l  電容-電壓測量和截面開爾文探針力顯微鏡 (KPFM) 分析表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效減少了界面處的電荷積累和電場不均勻性。

l  碘釋放和離子遷移測試結(jié)果表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效抑制了碘的生成和遷移，提高了鈣鈦礦晶體的穩(wěn)定性。

結(jié)論與展望

該研究提出的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)策略為制備高效穩(wěn)定的倒置 PSCs 提供了一種新思路。通過在 3D 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處形成近相純 2D 鈣鈦礦鈍化層，有效解決了界面缺陷導(dǎo)致的電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性問題，從而顯著提高了器件的效率和穩(wěn)定性。通過采用光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的設(shè)備進(jìn)行測試，進(jìn)一步保證了研究結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。

未來，可以通過進(jìn)一步優(yōu)化 2D 配體和界面工程，以及結(jié)合其他材料和器件結(jié)構(gòu)設(shè)計，進(jìn)一步提升 PSCs 的性能，推動其在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用。

本文參數(shù)圖:

Fig S8_子圖a：展示了沒有白光偏置的雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)基礎(chǔ)設(shè)備的EQE曲線，以及估算帶隙為1.53 eV的Cs0.02MA0.75FA0.95PbI3鈣鈦礦材料的EQE曲線的一階導(dǎo)數(shù)。

子圖b：展示了估算帶隙為1.54 eV的Cs0.05FA0.95PbI3鈣鈦礦材料的EQE曲線及其一階導(dǎo)數(shù)。

兩個子圖中的EQE曲線都顯示了在特定波長范圍內(nèi)的高效率平臺，這表明材料對光的吸收和轉(zhuǎn)換效率很高。文本描述指出，從J-V分析得到的Jsc值與從EQE分析積分得到的Jsc值一致，誤差小于1%。這說明了實(shí)驗數(shù)據(jù)的一致性和可靠性。

原文出處: Nature volume 628, pages93–98 (2024)

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